С марта 1905 г. Крыжановский – один из главных разработчиков законопроектов, предусматривавших создание законосовещательного представительства. Учреждение Государственной думы и Положение о выборах были утверждены царем 6 августа 1905 г., получив неофициальное наименование «Булыгинская дума» (в честь министра внутренних дел А. Г. Булыгина, назначенного вместо Святополк-Мирского). После издания Манифеста 17 октября 1905 г., с учетом содержащихся в нем обещаний, Крыжановский подготовил измененный вариант избирательного закона, предусматривающий, в частности, расширение избирательных прав и создание рабочей курии (дополнительно к трем ранее намеченным: для частных землевладельцев, городских собственников и крестьян). Крыжановский разработал также утвержденные 20 февраля 1906 г. новые законы об учреждении Государственной думы и Государственного совета, который преобразовывался в верхнюю палату (состоящую наполовину из выборных представителей различных элитных групп).

2 апреля 1906 г. Крыжановский занял пост товарища министра внутренних дел. Назначенный при министре внутренних дел П. Н. Дурново, он сохранил эту должность и после прихода П. А. Столыпина в Министерство внутренних дел (26 апреля 1906 г.), а затем и на пост председателя Совета министров. Столыпин высоко ценил профессиональные качества Крыжановского, который пользовался его полным доверием. Именно Крыжановскому была поручена подготовка нового избирательного закона, утвержденного 3 июня 1907 г. вместе с указом о роспуске 2-й Думы. Учитывая опыт двух первых составов народного представительства, с которыми правительству не удалось установить конструктивного взаимодействия, новый избирательный закон был заведомо «запрограммирован» на обеспечение лояльного власти состава Думы – за счет увеличения присутствия крупных земельных собственников и городских имущих слоев. Крыжановский был назначен и основным куратором выборов в 3-ю Думу по линии Министерства внутренних дел (возглавлял «Особое делопроизводство»). Отвечая за формирование нужного власти состава депутатов, он энергично задействовал «административный ресурс» (в том числе распоряжался значительным секретным фондом для повсеместной поддержки определенных кандидатов).

Крыжановский признавал, что издание Николаем II избирательного закона 3 июня 1907 г., сразу объявленного оппозиционной общественностью «государственным переворотом», было нарушением Основных законов. Тем не менее Сергей Ефимович считал это «формальным противоречием», оправданным соображениями политической целесообразности: «Производить новые выборы на прежних основаниях значило ввергать страну лишний раз в лихорадку без всякой надежды получить Думу, способную к производительной работе… Оставалось одно: прикрыть отдушину, закупорить ее в надежде, что огонь притухнет и даст время принять меры к подсечению его корней и к укреплению правительственного аппарата. Вырвать Государственную думу из рук революционеров, слить ее с историческими учреждениями, вдвинуть в систему государственного управления – вот какая задача ставилась перед верховной властью и правительством» (Крыжановский С. Е. Указ. соч. С. 114–115, 117).