Более оживленная политическая деятельность была проявлена Софронием в 1809—1810 гг. В это время главнокомандующий граф Каменский готовил русскую армию к походу в Северную Румынию. В этих действиях вместе с русскими войсками должен был принять боевое участие и вновь сформированный отряд болгарских волонтеров, названный «Земским болгарским войском». В связи с этим Софроний обратился с воззванием к болгарскому народу — «роду болгарскому», которое было издано в Бухаресте в начале 1810 г., как надо полагать, с ведома графа Каменского. Сообщая соотечественникам о приближении избавления от «турецкого варварского мучительства» и о предстоящем вступлении на землю Болгарии «крестоносного воинства» императора Александра I, Софроний заканчивал воззвание следующими словами: «И имейте их каквото единороднии братия вашя; верно и любезно послужите им и приимите их в доми вашя; и угостите и почетите их; и камо хочут да поидут, праведно на путь наставляйте их нелестно...». Софроний заклинал болгар в особенности остерегаться «юдиного предательства» как «огня геенского».

Воззвание было издано от имени «Серафима, архиерея болгарского», но в конце его была проставлена подпись — «Софроний, архиерей болгарский». Эта двойственность в написании имени в заголовке и в конце воззвания, очевидно, была вызвана тем, что в Болгарии с 1794 по 1805 г. Софроний был известен под именем «Серафима архиерея» и даже так подписывался. В ноябре 1810 г. Софроний обратился с письменным ходатайством к графу Каменскому об определении его в какой-либо монастырь — «для успокоения и пропитания старости моей». Согласно постановлению Молдаво-влахийской экзаршеской консистории от 23 декабря 1810 г., выбор такого монастыря был поручен митрополиту Игнатию. В связи с просьбой Софрония возникла переписка «Об определении престарелому болгарскому епископу Софронию Врачанце, жительствующему в Букуресте, одного монатыря для пропитания, прожития». Последние годы своей жизни Софроний, пользовавшийся по распоряжению адмирала Чичагова покровительством русского консульства, прожил, очевидно, в одном из пригородных бухарестских монастырей. Оттуда им в мае 1811 г. было отправлено прошение на имя главнокомандующего Μ. И. Кутузова о предоставлении депутату А. Нековичу места близ реки Олта, где было бы устроено село для болгарских беженцев в Валахии. Последним известным документом с подписью Софрония (и подписями других четырех депутатов) было благодарственное письмо Болгарского благотворительного комитета от 4 августа 1813 г. Атанасу Нековичу за его усердные труды на пользу болгарскому народу. По-видимому, в сентябре 1813 г., после двухмесячной болезни, Софроний умер. Место его погребения неизвестно. Существует предположение, что он был похоронен в монастыре Шербан Вода, расположенном в трех километрах от тогдашнего Бухареста.