В возрасте пятнадцати лет он удостоился милостивого явления Христа. Господь явился преподобному после того, как тот любочестным помыслом премудро отразил диавольское искушение неверия. После этого в сердце Арсения ещё сильнее разгорелся огнь божественной любви и пламенное устремление к монашеской жизни.
Во время смуты и войны в Элладе (1940-1949 гг.) преподобный и как мирный житель, и как воин (в армии он служил радистом), показал несгибаемое мужество и самопожертвование. Он был готов в любое мгновение пожертвовать даже своей жизнью ради спасения других. Многократно оказываясь под вражеским огнём, он спасал ближних своей огненной молитвой, и сам многажды был спасён силою Божией.
После войны Арсений три года работал плотником, чтобы материально поддержать своих братьев и сестёр. В возрасте 29 лет, оставив мир и всё что в мире, он удалился на Святую Афонскую Гору. Воспламеняемый сильным влечением к безмолвию и постоянно направляемый Божественным Промыслом, он подвизался в разных обителях Святой Горы, а также он возродил монастырь Пресвятой Богородицы Сто́мион (недалеко от Коницы), который до этого был в запустении. Кроме этого, преподобный подвизался на горе Синай в келии святых Галактио́на и Епистимии. Все житие его было непрестанным постом, непревосходимым воздержанием, непрерывным бдением, неугасающей молитвой и деятельным чтением святых отцов. Особенно преподобный любил читать авву Исаака Сирина. Отец Паисий вёл предельно суровую жизнь, с воздержанием, мужеством и непрестанным славословием. Смиренно отдав себя этим сверхъестественным подвигам, он победил многокозненного диавола, соединился с Богом и был утешаем божественным веселием. Яко бесплотный живя на земле, он стал гражданином Неба, деянием на высоту созерцания восшел, небесных таинств причастником стал, красотою Христовою насладился и благословениями Божией Матери изрядно утешился.
Преподобный Паисий удостоился явлений многих святых: преподобного Арсения Каппадокийского, преподобного Исаака Сирина, святого мученика Лукиллиана, великомученика и целителя Пантелеимона, святого Власия Склавенского, великомученицы Екатерины, а также великомученицы Евфимии Всехвальной, которая посетила его в кали́ве и долго беседовала с ним. Помимо этих явлений преподобный видел своего анегла-хранителя, слышал ангельские песнопения и был осияваем небесным Светом.
Когда же святой весь стал светом, было уже невозможно, чтобы он оставался в безвестности, хотя он сам этого весьма желал. Его имя повсюду стало известно, и множество людей всякого возраста и чина стекалось к нему на Святую Гору, в его смиренную каливу близ Кариес, называемую «Панагу́да». Там преподобный прожил последние 14 лет своей земной жизни. Вожделевая безмолвия, он стремился переселиться в никому не известное место, чтобы оттуда невидимо оказывать милость людям и поддерживать мир молитвой. Однако получив извещение свыше, что на это нет воли Божией, старец остался в своей каливе для утешения и утверждения всех к нему приходивших. По ночам он предстоял пред Богом подобно горящей свече и с болью молился обо всём мире, поминая множество имён живых и усопших, а днём отдавал всего себя на утешение людям, реками стекавшимся к его каливе. Став верным управителем великих дарований, которыми Милостивый Бог его наделил, преподобный Паисий явился вместилищем многообразных дарований Святого Духа: приходивших к нему незнакомцев он называл по имени, тайны сердец человеческих не были от него сокрыты, о грядущих событиях он предупреждал, с иностранцами говорил на их родных языках, немощи телесные и душевные исцелял и власть над духами нечистыми имел, изгоняя их именем Христовым. Речи же его были