Знакомство Мун Чжэина с бывшим президентом Но Мухёном состоялось, когда они вместе работали адвокатами в области защиты прав человека в Пусане. С тех пор у них сложились судьбоносные товарищеские отношения. Они вместе трудились над созданием «Правительства участия». В администрации президента Но Мухёна Мун Чжэин занимал должность старшего секретаря по гражданским делам, однако был вынужден уволиться из-за проблем со здоровьем. В 2004 году, когда Но Мухёну был объявлен импичмент, Мун Чжэин сразу же сформировал общую группу адвокатов для коллективной защиты президента. В 2005 году вновь вернулся на работу в администрацию президента, занимал должность старшего секретаря по гражданскому обществу, а затем должность главы администрации президента. После кончины Но Мухёна Мун Чжэин отвечал за все вопросы, связанные с похоронным процессом. Став постоянным членом правления фонда Но Мухёна, инспектором фонда «Прекрасный Понха», Мун Чжэин сосредоточил свое внимание на проведении проектов по увековечиванию памяти бывшего президента.

На 19-х всеобщих выборах Мун Чжэин баллотировался от Пусана (район Сасан) и был избран в Национальное собрание. Будучи единым кандидатом от оппозиции, Мун Чжэин баллотировался на 18-х президентских выборах. После этого он возглавлял оппозицию как представитель партии «Новый политический союз за демократию» и «Демократической партии Тобуро».

На 19-х президентских выборах Мун Чжэин баллотировался на должность президента Республики Корея от «Демократической партии Тобуро» и в итоге 9 мая 2017 года одержал победу на выборах.