В 1957 г. Т. Лири создал новую психодиагностическую методику Он в то время работал в Гарварде, где и опубликовал статью, в которой привел опроснике интерпретацией, впоследствии названный "Инперсональный диагноз Лири". Проверка этого опросника другими методами показала его надежность, он был переведен на многие языки и использовался во многих странах мира.

Путешествуя в 1960 г. по Мексике, он попробовал ядовитые грибы, иногда используемые аборигенами для совершения ритуалов, поскольку вызывают галлюцинации и изменения сознания. Т. Лири решил, что это средство можно активно применять для "расширения сознания".

Вернувшись в Гарвард, Т. Лири стал проводить эксперименты, изучая действие галлюциногенов на сознание, довольно скоро он пришел к необходимости использовать в опытах самый сильный из них — ЛСД, задачей своей научной работы сделал исследование развития сознания. Лири считал, что ЛСД является своеобразным "витамином для мозга", поскольку позволяет значительно увеличить его возможности. Несколько публикаций на эту тему, во-первых, спровоцировали запрещение этого препарата, а во-вторых, сделали Лири "психоделическим гуру" молодежи.

Он стал действительно культовой фигурой, все уважающие себя бунтари стремились познакомиться с Т. Лири, из Гарварда он был уволен. Популярность его достигла такого уровня, что в 1969 г. он даже баллотировался на губернаторских выборах в Калифорнии, но избран не был. В феврале 1970 г., после того как в машине Лири был найден пепел от сигареты с марихуаной, он был осужден на 30 лет.

Через три месяца тюремного заключения его выкрали, и на некоторое время Т. Лири совершенно исчез из поля зрения, скрывался в Африке и Азии вместе с различными террористическими группами, а в 1973 г. в Афганистане он был пойман специально высланной для этого спецгруппой.

После отставки президента Никсона Т. Лири был освобожден досрочно. Он удалился от шумных городов, от людей и целиком посвятил себя исследованию сознания. Он называл человека "куколкой, которая еще не превратилась в бабочку", считал, что индивидуальность человека, многообразие и независимость его мысли всячески подавляются. Т. Лири писал, что называется, "в стол". В 1984 г. У. Гибсон выпустил свою технократическую антиутопию "Неоромантик", которая породила в стране движение киберпанк. Лири присоединился к этому движению и скоро вместе с Гибсоном стал в его главе. Он преследовал цель расширения возможностей человеческого разума, однако в качестве источника этого проповедовал "биомеханический синтез человека и компьютера".