Подчиняясь воле священноначалия, святитель Феофан исправно нес возложенные на него послушания. Однако внутренне он не был удовлетворен служебной деятельностью, его влекла уединенная монашеская жизнь. И потому Феофан напоминал о себе периодическими прошениями в Синод с просьбой уволить его на покой в любой монастырь Русской Церкви. Но эти прошения оставались без ответа. Уже через два года после назначения Феофана ректором Академии последовало новое – быть ему епископом
Тамбовским. В слове при наречении Феофан, обращаясь к сонму архипастырей, вновь напомнил о своей просьбе: «Не скрываю, что не чуждо было бы тайным желаниям моего сердца, если бы на мою долю выпало такое место, где бы я свободно мог предаться занятиям согласно настрою моей души». Но его не слышали, словно проверяя в нем монашеское терпение и послушание. Не прослужив и четырех лет на тамбовской земле, епископа Феофана перемещают на более многолюдную Владимирскую кафедру.
В своих трудах владыка Феофан был неутомим. Он практически ежедневно служит, столько же проповедует, путешествует в целях личного знакомства с паствой, заботится о духовных учебных заведениях, создает церковно-приходские школы, строит или ремонтирует храмы, открывает епархиальные печатные издания, оставляя себе для сна, по свидетельству биографа, в сутки лишь часа три-четыре. Таким вниманием к нуждам паствы он снискал всеобщую любовь. К тому же при личном общении всех поражали его мягкосердечие, кротость и миролюбие. «Даже если ему, как начальнику, необходимо было наказать кого-то выговором, – вспоминал один из современников владыки Феофана, – то он поручал это сделать ключарю собора, как бы боясь нарушить тот закон любви, которым руководствовался владыка в своей жизни и пастырской деятельности».
Став епископом, святитель Феофан не перестал искать уединения и полного отречения от житейских забот. «Я ищу покоя, – писал епископ Феофан председателю Святейшего Синода, – чтобы предаться занятиям желаемым, с тем непременным намерением, чтобы был и плод трудов, полезный и нужный для Церкви Божией. Имею в мысли служить Церкви Божией, только иным образом служить». На этот раз его прошение было удовлетворено. Его уволили на покой с пребыванием в Вышенской пустыни Тамбовской епархии. «Здесь, в Выше, я почувствовал себя по-настоящему счастливым, – писал святитель, – Выши моей не променяю не только на Санкт-Петербургскую митрополию, но и на патриаршество, если бы его восстановили у нас и меня назначили бы на него. Вышу можно променять только на Царствие Небесное».