Во вторую болгарскую экспедицию 969 г. Святослав продвинулся из своего Переяславца уже далее на юг, занял самую столицу Болгарского царства — Великий Преслав, где захватил в плен болгарского царя Бориса II со всем его семейством и братом Романом, и, перевалив через Балканский хребет, взял Пловдив (Филиппополь), завоевал, таким образом, всю Болгарию и через Адрианополь проник на византийскую территорию, вплоть до нынешнего Люле-Бургаса (Ар-кадиополь). Встревоженная наступлением Святослава, угрожавшего уже теперь самой столице империи, Константинополю, Византия в лице преемника Никифора Фоки, Иоанна Цимисхия (969), принуждена была принять меры против своего же вчерашнего союзника и нанесла Святославу ряд жестоких поражений. Заключив в 972 г. мир с Византией, Святослав покинул Болгарию и направился в Киев, но по дороге, у днепровских порогов, был убит из засады печенегами.

Болгария при царе Самуиле

Открыв военные действия против Святослава, Цимисхий уверил болгар, что единственное его намерение — спасти Болгарию и восстановить её попранные права. Закончив, однако, борьбу со Святославом, Иоанн Цимисхий объявил Болгарию присоединённой к империи, уничтожил болгарский патриархат, подчинив Болгарию в церковном отношении византийскому патриарху. Он оставил всюду свои гарнизоны и увёл с собою в Константинополь болгарского царя, где последний принужден был всенародно снять с себя знаки царского достоинства и стать в ряды византийских сановников в звании магистра империи.

Вместе с этим актом восточно-болгарское царство прекратило своё независимое существование (971), но западно-болгарское царство со столицею сначала в Софии, а затем в Охриде, куда был перенесён и патриарший престол, продолжало сохранять свою политическую независимость под управлением сыновей Николы — Давида, Моисея, Аарона и Самуила. Воспользовавшись вспыхнувшим в восточной Болгарии восстанием против Византии, они объединили всех болгар в борьбе против византийского ига. Младший, Самуил, который после смерти других братьев и бежавшего к нему из византийского плена сына Петра, Романа, в 980-1014 гг. был фактическим болгарским царём, имея своею базою западное болгарское царство, своими военными предприятиями наводил ужас на Византию, но спасти Болгарию ему всё же не удалось. Византийский император Василий II, прозванный Болгаробойцем (976-1025), стал систематически наносить удар за ударом Болгарии и отбирать у неё одну за другою её области, пока, наконец, в 1014 г. в сражении при горах Беласицы болгары не были разбиты наголову. По свидетельству византийского историка, Василий ослепил 14 тысяч пленных болгар, оставив на каждые сто душ по одному с одним глазом, который должен был быть поводырем остальных. Когда об этом жестоком поступке Василия донесли царю Самуилу, которому бегством удалось спастись от пленения, то с ним, говорят, произошёл удар, и он скончался.