Вместе со своим братством, которое насчитывало уже более 60 иноков, Паисий переезжает в Молдавию, где и остается до конца жизни. Устраивая свою жизнь на новом месте, преподобный особо обращал внимание на порядок богослужения, который он велел совершать строго по афонскому чину. Трепетно он относился и к строгому общежительному уставу, по которому никто из братии не имел своей собственности. Все послушания внутри монастыря выполняли сами иноки. Они же работали и на огородах, и в поле, и смотрели за скотом. «Во время работы на устах должно быть молчание, – наставлял старец Паисий, – а в сердце тайная молитва. Удерживайте язык, чтобы он не говорил пустых слов. Кто бережет язык, оберегает душу от скорби. От языка – и жизнь, и смерть». Сам старец нередко выходил с братией на общее послушание и работал вместе с прочими. Когда же иноков стало более семисот, двери его кельи до поздней ночи оставались открытыми. Одни уходили, другие приходили по делам духовным или хозяйственным. «Тридцать лет прожил я при нем, – вспоминает его келейник, – и не видел его скорбящим о нуждах материальных. Он только тогда сильно скорбел, когда видел нарушение заповедей Божиих».

Слух о высокой жизни в Нямецком монастыре и о мудром старце Паисии распространился по всему православному Востоку. К тому же преподобный вел обширную переписку с многочисленными адресатами не только в Молдавии, но на Афоне, в Царьграде, России и в других местах. Он сделал свой монастырь центром православного монашества и школой подвижнической жизни и духовного просвещения для всего православного Востока. Его святоотеческие переводы до сих пор ценны не только в религиозно-назидательном, но и в научном отношении.

Предчувствуя свою кончину и не в состоянии преподать свое предсмертное благословение всем инокам его обители, Паисий призвал к себе двух старейших монахов и через них благословил все братство. После этого он тихо скончался у них на руках 15 ноября 1794 года.

Старца Паисия можно назвать обновителем духовной жизни православного монашества. Примером своей жизни, своими трудами он вызвал огромное духовное движение, особенно заметное в России, где оно охватило не только иноков, но и светское общество всех классов. Нельзя представить себе духовное состояние русских обителей в XIX веке, не учитывая влияния преподобного Паисия. Более двухсот учеников старца и их преемников распространили его учение по русским монастырям. Под их влиянием изменился облик самого русского иночества, возросло значение внутреннего духовного подвига, о чем можно судить по старчеству Оптиной Пустыни и по изображению его в русской литературе. Знаменитейшие из русских писателей Гоголь, Достоевский, Толстой, Соловьев, Леонтьев и другие заметили это духовное движение в русском монашестве, изучали его и испытали на себе его благотворное влияние.