Творческое наследие Симеона Полоцкого более чем обширно: книги проповедей «Обед душевный» и «Вечеря душевная», богословский труд «Венец веры православнокатолической», а также сохранившиеся в рукописях грандиозные книги «Рифмологион» и «Вертоград многоцветный», включающие не одну тысячу стихов. Правда, после его смерти многие эти книги были запрещены как «прельщающие» латинской мудростью, а рукописи изъяты и скрыты в патриаршей ризнице. Например, патриарх Иоаким осудил Симеона Полоцкого как человека «мудрствоваше латинская нововы мышления». А о самих книгах, издаваемых Симеоном, патриарх Иоаким говорил: «Мы прежде печатного издания не видали и не читали тех книг, а печатать их не только благословления, но и изволения нашего не было».

Титульный лист книги Симеона Полоцкого

«Обед душевный». 1675 г.

Уже в первые годы пребывания в России Симеон Полоцкий принял самое активное участие в проведении церковной реформы и в борьбе со старообрядчеством. Его перу принадлежит несколько книг против старообрядцев. Так, после соборов 1666–1667 гг. он написал книгу «Жезл правления» с обличениями старообрядчества. Книга имела большое значение в полемике со старообрядчеством. Впрочем, еще в прошлом столетии исследователями было отмечено, что в ряде случаев аргументация Полоцкого, и каноническая, и историческая, достаточно слаба. Ему не хватало серьезной исторической подготовки, а свои доказательства он часто строил только на авторитете западных историков или же на собственном филологическом анализе.

Интересна и еще одна мысль Полоцкого в «Жезле правления», когда, доказывая необходимость троеперстия, Симеон Полоцкий пишет о том, что троеперстное знамение употребляется всеми православными народами, за исключением небольшого числа великорусов, и именно этот факт как нельзя лучше говорит в пользу апостольской древности троеперстия. В данном случае важно то, что Полоцкий искренне считает традиционные обычаи Русской Церкви заблуждением, а правила Греческой Церкви — истиной, ведь он был воспитан именно в этой традиции. Здесь очень четко проявляется само отношение Симеона Полоцкого к собственно русским традициям, которые были от него очень далеки и, по большому счету, малоценны. Такое же отношение было у него и к русской истории. Характерно, что в «Вертограде духовном» Полоцкий не упоминает ни одного русского царя, кроме князя Владимира, крестившего Русь. Видимо, собственная русская история Полоцкого просто не интересовала.