10 октября 1962 года владыка Антоний возглавил образованную в составе западноевропейского экзархата Московской Патриархии Сурожскую епархию с возведением в сан архиепископа, а 27 января 1966 года – все западноевропейские приходы Московской Патриархии с возведением в сан митрополита. С того времени и стало привычным сочетание слов: митрополит Антоний Сурожский.

Церковно-административные дела отнимали много времени, но митрополит Антоний нашел и воспитал многих помощников. В 1964 году он совершил свою первую священническую хиротонию – рукоположил «одного из мальчиков моей воскресной школы», отца Сергея Гаккеля. В те годы служил в храме у владыки и священник Владимир Родзянко, будущий епископ Василий. К 2002 году в епархии было 2 викарных епископа, 22 священника и 8 дьяконов.

Главным своим делом владыка Антоний считал устроение епархиальной жизни и окормление паствы. С годами один небольшой приход в Лондоне, ранее объединявший малочисленных русских эмигрантов, превратился в полноценную, канонически организованную епархию, в которой в 2002 году имелось 30 приходов и общин. Приходы возникали чаще не в крупных городах, а в небольших городках, в чем подчас упрекали владыку. Он же полагал, что Церковь должна строиться снизу, по инициативе людей. Сам митрополит Антоний служил в соборе по воскресеньям в сослужении священника и дьякона (часто без алтарника) священническим чином. Служба полным архиерейским чином, как правило, устраивалась раз в году, на престольный праздник собора – Всех святых.

Заведено было после праздничных служб во дворе ставить большую палатку, в которой устраивали общее чаепитие (позднее для этой цели сделали пристройку к храму). Каждый приходил со своим вкладом – печеньем, бутербродами, пирогами и прочее. Позднее стали устраивать благотворительные базары, на которых продавались поделки, сделанные своими руками, выручка шла на нужды прихода.

После службы митрополит Антоний принимал людей, впрочем, принимал и по будням. К нему шли его духовные чада, позднее стали приходить христиане из иных Церквей, появлялись и люди неверующие. Шли за советом, наставлением, шли с горем, бедой и страданием, иногда – с сомнениями и мучительными вопросами. И, следуя примеру евангельского Пастыря, владыка не жалел времени и сил на эти беседы.

«Помню, однажды был я у него, – вспоминал митрополит Питирим. – Вечером он вдруг стал куда-то собираться. “Куда это ты на ночь глядя?”– спросил я. – “На Трафальгар-сквер, хиппи кормить. Пойдешь с нами?” И мы пошли туда, где сидят эти хиппи – мохнатые, раскрашенные, с зелеными хохолками… Владыка Антоний сам подходил к молодым людям, заговаривал с ними. Угощал булками, говорил о жизни – английским языком он уже владел великолепно» (118, с. 292).