Во всех спорных вопросах святитель Тихон всегда становился на сторону священнослужителей, защищал их от произвола властей. Это вызвало его конфликт с ярославским губернатором, который добился удаления с кафедры неугодного ему пастыря. 2 января 1914 года указом Святейшего Синода святитель Ярославский Тихон был поставлен архиепископом Литовским и Виленским, а на его место перемещен прежний архиепископ Литовский Агафангел. В воскресенье, 19 января, святитель Тихон отслужил прощальную литургию в переполненной народом Крестовой церкви Ярославского Спасского монастыря. В адресе, преподнесенном ему от городского управления Ярославля, говорилось: «Никто не уходил от Вас без утешения, ободрения, ласки, благословения; Вашим светлым умом и добрым сердцем Вы легко проникали в самое сложное дело, за разрешением которого к Вам каждый из пасомых шел прямо, не обинуясь, как к истинному отцу и постоянному душевному доброжелателю». Теплые слова содержались и в других прощальных адресах, преподнесенных архиепископу от гражданских и военных властей, именитых жителей, духовенства и т. д.

Уже в Литве святитель узнал о том, что жители Ярославля избрали его почетным гражданином своего города.

24 января 1914 года святитель Тихон прибыл в Вильно (нынешний Вильнюс), в Свято-Духов монастырь. «Я сознаю всю трудность святительского служения в этом разноверном и разноплеменном крае, — обратился он к духовенству и мирянам, — и прошу у вас помощи в моем служении».

Два с половиной года провел святитель в Литве. Уже в первые месяцы он объехал города и села своей епархии; как и прежде, святитель повсюду посещает храмы, совершает богослужения, благословляет народ.

Вскоре после начала его пастырского служения в Литве Россия вступила в Первую мировую войну. Территория епархии оказалась в сфере военных действий. «Тяжелейшее служение выпало на долю архипастыря Литовской епархии, — пишет современный биограф патриарха Тихона М. И. Вострышев. — Удовлетворение религиозных нужд фронтовых частей, нравственная поддержка солдат и офицеров, врачебная помощь и широкая благотворительность имели в лице владыки Тихона горячего вдохновителя и бескорыстного дарителя». Архиепископу Литовскому приходится постоянно быть в гуще событий: он приезжает на передовую, где благословляет солдат и вдохновляет их на ратные подвиги, он освящает лазареты и совершает в них молебны, обходит тяжелораненых, успокаивает беженцев, освящает святой водой и благословляет полки, прибывающие на фронт, совершает панихиды с поминовением погибших. «А я все езжу, — пишет он в это время, — возвратился вчера, а на днях опять поеду в другие места, и военные просят, и на позиции».