Прослужив год помощником приходского пастора в Страсбурге, Швейцер в 1903 г. возглавил Фонд Святого Фомы, где занимался наукой, читал лекции и играл на органе. Концерты маэстро пользовались большим успехом и приносили музыканту достаточно средств для безбедного существования. В 1904 г. органист основал в Париже Баховское общество.

В 1905 г. Альберт кардинально изменил свою жизнь. Это был продуманный шаг человека, давшего себе в юности зарок до 30 лет получать блага от жизни, а после тридцати — их отдавать. Прочитав журнальную статью об отсутствии врачей в Экваториальной Африке, Швейцер решил перейти от слов к делу — стать медиком, для чего поступил в медицинский колледж Страсбургского университета. По окончании университета врач защитил докторскую диссертацию «Психиатрическая оценка личности Иисуса» (1913). Параллельно он окончил курс тропической медицины.

Тогда же Парижское миссионерское общество поручило новоиспеченному доктору основать больницу при миссии в Ламбарене во Французской Экваториальной Африке (ныне Габон), куда врач и отбыл вместе с женой Еленой, урожденной Бреслау. По словам самого Альберта, он в одночасье «бросил орган, отказался от преподавательской работы, к которой был привязан всем сердцем, и потерял свою финансовую независимость».

На все свои сбережения и на деньги, одолженные у друзей, Швейцер приобрел медицинское оборудование, инструменты, лекарства (которых хватило ненадолго); по прибытии в Ламбарене переоборудовал туземные хижины и курятники в палаты, построил бараки из дерева и бамбука и начал прием пациентов, которые повалили к нему сотнями, а затем тысячами. Альберту пришлось быть не только врачом, но и архитектором, и строителем, и снабженцем, и садовником.

Работать пришлось в условиях далеких от комфорта, при полном отсутствии на первых порах медперсонала, и лечить редкие в Европе болезни — малярию, сонную болезнь, желтую лихорадку и пр. Много было прокаженных.

«На попечении Швейцера была территория площадью не менее 150 кв. км. Ввиду больших расстояний больных обычно сопровождали родственники, которых... нужно было размещать и кормить. Очень немногие из них были в состоянии оплатить лечение, питание и жилье хотя бы натуральными продуктами, не говоря уже о деньгах. Поэтому здешнему благодетелю приходилось работать в трех направлениях: лечить, кормить и строить. Если бы такого рода обязанности были включены в контракт главного врача больницы какого-нибудь европейского городка, тот отнесся бы к этому как к первоапрельской шутке».