Основатель и президент Императорского Православного Палестинского общества (с 21.05.1882 г.), почётный член Императорской Академии наук (29.12.1876 г.), Московского археологического общества, Русского археологического института в Константинополе и др., председатель Комитета по устройству Музея изящных искусств им. императора Александра III при Московском университете (ныне – ГМИИ), с 1881 г. почётный председатель Императорского Российского Исторического музея (с 1894 г. имени императора Александра III), августейший покровитель Императорского Русского общества акклиматизации животных и растений, почётный попечитель Московского зоологического сада и мн. др.
Ж.: 3/15.06.1884 г., СПб. – Елизавета (-Александра-Луиза-Алиса) Фёдоровна, принцесса Гессенская и Рейнская (20.10/1.11.1864 г., Бессунген, под Дармштадтом, Гессен – в ночь с 17 на 18. 07. 1918 г. сброшена в Нижнюю Селимскую шахту под Алапаевском, в 1919 г. останки захоронены в Алапаевском соборе, в апреле 1920 г. перевезены в храм Св. Серафима Саровского в Пекине, 30.01.1921 г. погребены в крипте православной церкви Св. Марии Магдалины в Иерусалиме), дочь Великого герцога Людвига IV (1837–1892) Гессенского и Прирейнского и Аликс (1843–1878), дочери английской королевы Виктории; сестра императрицы Александры Фёдоровны. Приняла православие 13/25.04.1891 г. Основательница и настоятельница (с 9.04.1910 г.) Марфо-Мариинской обители милосердия в Москве. Арестована в Москве 7.05.1918 г., через Пермь и Екатеринбург привезена в Алапаевск 20.05.1918 г., где и погибла. Канонизирована Русской Православной Церковью за границей 1.11.1981 г., а Русской Православной Церковью (Московский патриархат) на Архиерейском соборе в Москве 4.04.1992 г.
Сергей Александрович – один из самых оклеветанных членов Дома Романовых. Виной тому его твёрдые консервативные убеждения, нежелание ни на йоту уступать реформаторам и всеми силами поддерживать самодержавный порядок. Он был воспитан в строгих религиозных и нравственных традициях. Большое влияние на его формирование оказала мать – Мария Александровна, глубоко верующая женщина. От неё он перенял и гипертрофированное чувство долга, ведь императрица много страдала в последние годы, наблюдая поздний роман мужа и княжны Долгоруковой, но кротко всё перенесла и осталась достойной своего высокого положения. Для Сергея Александровича интересы государства и государя были непререкаемы и священны, и на какой бы пост его ни назначали, всюду он стремился прежде всего честно выполнять свой долг.