Когда в 1897 г. сформировался клуб «Спорт» – первый спортивный клуб русского характера (до этого их членами были в основном иностранцы, как правило, – англичане), – Дюперрон стал первым капитаном его футбольной команды. И хотя в дальнейшем он увлекся различными видами спорта, даже занимался стрельбой из пистолета, футбол стал его главной страстью. Дюперрон был игроком, тренером, организатором и участником соревнований, арбитром. По его инициативе в 1902 г. в Петербурге создана первая в России футбол-лига, а спустя два года он стал ее секретарем. Потом – первый капитан футбольной и хоккейной команд России, а с 1908 г. – бессменный арбитр футбольных матчей, в том числе и международных. В 1915 г. его избрали председателем Всероссийского футбольного союза.

В начале XX в. началась его карьера как яркого спортивного журналиста и репортера. В 1900 г. он отправился в Париж на II Олимпийские игры и присылал оттуда захватывающие репортажи для русских газет и журналов. В течение шести лет, с 1902 по 1908 г., Дюперрон состоял главным редактором журнала «Спорт», ставшего настоящим организующим центром спорта в России.

Много сделал Дюперрон и для выхода российских спортсменов на международную арену. На нем лежали контакты с олимпийским движением, а когда в марте 1911 г. был создан Российский олимпийский комитет, Дюперрон стал его ответственным секретарем, а потом – членом Международного олимпийского комитета. В 1913 г. он сделал очень много для того, чтобы в Киеве на самом достойном уровне прошла Первая всероссийская олимпиада.

И еще одна сторона деятельности Георгия Дюперрона, о которой известно гораздо меньше: на протяжении двадцати трех лет его жизнь была связана с Публичной библиотекой в Петербурге. Поскольку в то время спорт не мог являться профессией, Дюперрон поступил на работу, избрав своим поприщем библиотеку. Впрочем, он не стал малозаметным библиотекарем – такой человек, как Дюперрон, был талантлив во всем.

Здесь он занялся составлением библиографии спорта, создав уникальный указатель всей литературы о спорте, вышедшей в дореволюционной России. Этим справочником до сих пор пользуются в Российской национальной библиотеке. Кроме того, работа в библиотеке дала ему возможность изучить хранившиеся в библиотеке иностранные книги по спорту, на основе которых он создал собственные методические пособия по легкой атлетике, футболу, гимнастике. Затем последовали учебники по физической культуре и физическому воспитанию.

Как и для всей страны, все решил 1917 г. Правда, Дюперрон, провозглашая себя далеким от политики, считал, что власть, несущая социальное равенство, справедлива. Поэтому, оставаясь библиотекарем, активно включился в дела спортивного строительства при новой власти. Участвовал во Всеобуче, занимался преподавательской работой.