К делу храмостроительства и храмоукрашательства Елизавета Фёдоровна обращалась неоднократно. Иногда она первой замечала то, что давно просилось само собой, но почему-то не привлекало внимания других. Посетив Богородицкий женский монастырь в Казани, Великая княгиня пожелала осмотреть место явления и обретения знаменитой чудотворной иконы Божией Матери, ставшей одной из главных святынь России. Для этого пришлось спуститься в помещение под алтарём главного монастырского храма.

Помолившись, Елизавета Фёдоровна выразила удивление и сожаление о запущенности столь святого места. Тогда игуменья Варвара предложила соорудить здесь часовню, посвящённую трёхсотлетию Дома Романовых и порученную покровительству Её Высочества. Великая княгиня с радостью согласилась.

Через пять месяцев она писала управляющему Казанской епархией преосвященному Алексию: «Глубоко счастлива, что Господь сподобляет меня принять участие в святом деле сооружения часовни на месте явления чудотворной Казанской иконы Божией Матери. На днях вышлю вам, Владыко, план маленького храма-часовни, который разработан архитектором академиком Щусевым, строителем моего храма в обители. Со своей стороны я желала бы прислать все иконы и соорудить сень над царскими вратами, в которой будет вставлена чудотворная икона. Весь храм будет напоминать древние катакомбы, а отчасти и усыпальницу Великого князя Сергея Александровича». По поручению Елизаветы Фёдоровны в Казань приезжал её секретарь, Владимир фон Мекк, сделавший дополнительные архитектурные наброски, а в Москве о проекте ей докладывал прибывший из Казани инженер П. П. Голышев. После чина основания храма-часовни, совершенного в день рождения цесаревича Алексея 30 июля 1911 года, начались строительные работы, завершённые через двадцать один месяц. Выбрав днём освящения пасхальную субботу 20 апреля 1913 года, Великая княгиня прибыла на торжество и смогла увидеть то, о чём мечтала — богатую сень с иконой, золочёные лампады (среди них поднесённую от себя и от сестры-царицы), стены, расписанные по эскизам, утверждённым ею в Москве, украшения иконостаса, выполненные по образцам из её домового храма Марфы и Марии. Звонили колокола, шёл крестный ход, со всех сторон звучало «Христос Воскресе!». На душе было светло.

Но больше всего Елизавету Фёдоровну радовали поездки, в которых паломничество соединялось с миссионерскими или благотворительными целями. Таким, например, стало посещение в июле 1910 года села Николо-Берёзовка Уфимской епархии, где ежегодно совершался крестный ход с местной чудотворной иконой святителя Николая. Незадолго до намеченного визита в селе случился сильный пожар, и Великая княгиня обратилась к императору с просьбой о помощи погорельцам. В Николо-Берёзовке её встречали как благодетельницу, а равно и как страдалицу — в строящемся здесь храме освящался придел во имя преподобного Сергия, созданный в память о Великом князе Сергее Александровиче. Побывав на освящении, приняв участие в крестном ходе с образом Николая-угодника и посетив миссионерскую монастырскую школу, Елизавета Фёдоровна подробно ознакомилась с местной жизнью. Её интересовало всё — крестьянский быт в разных деревнях, состояние народного просвещения, религиозные верования. Край был многонациональный, многоукладный. Русские, татары, мордвины, черемисы (марийцы). От пестроты их праздничных костюмов рябило в глазах. «Была масса язычников, — делилась Великая княгиня впечатлениями в письме царской дочери Ольге, — они все чтят чудотворную икону св. Николая, и язычники даже ставят свечи перед ней... С какой любовью они меня просили “поклониться батюшке-царю”... Там я много слышала о жизни наших крестьян, монастырей, есть очень хорошие, слава Богу; слышала и об язычниках и их образе жизни, о татарах, у которых муллы и миссионеры ведут страшную пропаганду для обращения в мусульманство и против православия, также о сектах и их ложных учениях и т. д. Этот край наполнен разными вероисповеданиями, но, слава Богу, много хороших миссионеров между священниками и даже мирянами».