Перестройка бывшего усадебного особняка, выходящего парадным фасадом на набережную Мойки, выполнялась по проекту архитектора Е.И. Диммерта, перепланировавшего корпус здания и оформившего его фасад в духе так называемого казенного ампира. Боковые деревянные лестницы в главном корпусе архитектор, по повелению императора, заменил на каменные. С левой стороны парадного двора возвели «Г»-образный флигель, а с правой дополнительно построили прямоугольный каменный флигель. В парадном дворе здания разбили цветник.

В окончательном виде бывший усадебный барский особняк, сохранив по фасаду первоначальные габариты в 15 осей, практически полностью утратил привлекательный «храмоподобный» вид. Вместо изящного портика центральный ризалит здания теперь украшали спаренные полуколонны. Треугольный фронтон остался, но окна здания утратили прежние изящные наличники. Теперь на набережной Мойки появился обыкновенный «казенный дом», заменивший пышный барский особняк предыдущей эпохи.

Демидовский дом призрения. А. Дюран. 1843 г.

В ходе внутренних перестроечных работ учредитель А.Н. Демидов к пожертвованным 500 000 рублей добавил еще 78 000 и рекомендовал своему доверенному лицу – шталмейстеру И.Д. Черткову – употребить эти дополнительные финансовые средства на наиболее рациональную перепланировку внутренних помещений работного Дома, «позволяющую разместить в нем с удобством на жительство бедных обоего пола, неспособных по болезни или слабости сил приходить на работу издалека, а также приготовить удобные пространства для разного рода работ мануфактурных и ремесленных и дать убежище малолетним детям, которых бедные родители не могут оставить без присмотра».

В центре главного здания Дома призрения на первом этаже устроили церковь, которую освятили 5 декабря 1835 г. Иконы для храма были заказаны известным художником А.К. Виги, Д.И. Антонелли, А.А. Васильеву, П.М. Шамшину, А.В. Тыранову, М.И. Скотти и А.А. Сухих. Помещение церкви освещало большое бронзовое паникадило. Учредитель, князь А.Н. Демидов, презентовал храму уникальный запрестольный крест из уральского полированного малахита и старинное бронзовое позолоченное распятие.

Работный дом Анатолия Демидова стал одним из первых социальных учреждений, организованных по образцу английских работных домов. Всем нуждающимся его администрация предоставляла работу на одном из существующих здесь производств по изготовлению головных уборов, шитью платья, починке белья, вязанью или вышивке. В 1833 г. газета «Северная пчела» писала по этому поводу: «Прилежно трудившиеся могли приобрести, сверх вычета 25 копеек за пищу, от 10 до 33 копеек в день».