Семнадцать лет провел преподобный на Афоне, но вынужден был оставить Святую гору из-за начавшихся притеснений со стороны турецких властей. Вместе со своими учениками он возвращается в Молдавию. С позволения господаря Григория Гики и по благословению митрополита Ясского Гавриила старец Паисий и братия поселяются в пустующем Драгомирнском монастыре во имя Святого Духа в Карпатских горах. Господарь Григорий особой грамотой освободил монастырь от налогов и даней.

Молдавия (или Молдовлахия) того времени служила прибежищем для иноков из различных областей Восточной Европы. Здесь находили приют пришельцы из России, где как раз в те годы шло массовое закрытие монастырей (под видом введения монастырских штатов), из западноукраинских земель, подвергшихся давлению со стороны католиков и униатов. За три года число драгомирнской братии утроилось. Вскоре преподобный предоставил митрополиту устав нового монастыря, составленный по чину святого Василия Великого, святого Феодосия Киновиарха, святого Феодора Студита и Афонской горы. Богослужение в монастыре совершалось строго по чину Святой горы, причем на правом клиросе пели по-славянски, а на левом — по-молдавски. Инокам запрещалось иметь какую-либо собственность («ниже малейшей вещи не имети»). Приветствовались полное послушание, «умная молитва» и чтение книг, непрестанное рукоделие и бытовое благочиние. Монастырь имел образцовую больницу, странноприимицу (гостиницу), художественные мастерские. По вечерам преподобный собирал вокруг себя братию, попеременно славян и молдаван, и читал им поучения из святых отцов — Василия Великого, Иоанна Лествичника, аввы Дорофея, Симеона Нового Богослова.

В Драгомирнском монастыре начинается великая работа старца Паисия над переводом святоотеческих книг с греческого на славянский и молдавский языки. Старец работает над исправлением и переводом книг святого Марка, святого Никиты Стифата, святого Феодора Эдесского, святого Каллиста, святого Максима Исповедника. Впоследствии он продолжит эту работу в Нямецком монастыре, где под его руководством будут трудиться уже многие переписчики и переводчики. Среди переведенных ими книг окажутся труды преподобного Антония Великого, святого Иоанна Дамаскина, святого Василия Великого, «Слова» преподобного Григория Синаита и множество других сочинений. Общее число переведенных и переписанных книг превысит сорок. Эта библиотека святоотеческих творений составит знаменитый славянский свод «Добротолюбие».

Здесь же, в Драгомирнском монастыре, старец принимает схиму с сохранением прежнего имени — Паисий.